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      作者:楊維慎等 來源:《科學進展》 發布時間:2022/4/24 14:06:57
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      含鋇鈣鈦礦材料高溫氧活化機制被揭示

       

      氧交換反應是透氧膜和眾多能源轉化裝置(如:燃料電池與電解池、金屬空氣電池)中的關鍵反應。然而,因復雜的四電子傳遞過程與多種氧物種有關,并隨著物質組成和結構以及反應條件的變化而變化,導致對氧活化機理的認識始終不足。闡明氧活化機理對設計和制備高活性的能量轉換器件新材料具有重要意義。

      近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員楊維慎、朱雪峰團隊與研究員劉偉、肖建平等合作,揭示了含鋇鈣鈦礦氧化物表面具備高溫氧活化的特點及其輸運機制,發現了在高溫富氧條件下,含鋇材料表面析出的氧化鋇納米粒子對氧活化具有超高活性,該粒子也是氧交換反應的活性位點。相關研究成果發表在《科學進展》上。

      目前,研究人員普遍認為, ABO3結構的鈣鈦礦材料具有高氧活化能力,其活性中心與B位可變價金屬離子有關。然而,在富氧氣氛中,鈣鈦礦的A位堿土元素(即Ba、Sr和Ca)的偏析已被廣泛報道,也就是材料表面暴露的主要是A位堿土元素而不是B位可變價金屬元素。

      Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)是楊維慎團隊于2000年首次合成的具有國際領先水平的透氧膜材料,是國際透氧膜材料性能對標的代表性材料,也作為電催化材料被廣泛應用到固體氧化物燃料電池和電解水等領域。但是,BSCF鈣鈦礦具有優異性能的本質原因仍在探索中。

      研究中,團隊對氧滲透動力學進行了深入分析,發現鋇的摻入能夠顯著加快氧表面交換反應速率。團隊利用環境電鏡直接觀測到BSCF材料在高溫富氧氣氛中表面會析出氧化鋇納米粒子,并且利用電化學測試證明了氧化鋇以及能夠析出或分解得到氧化鋇的含鋇材料對氧活化過程具有很高的催化活性。最終結合計算發現,析出的氧化鋇納米粒子能夠顯著降低氧還原過程中氧分子吸附解離以及氧析出過程中氧離子復合脫附過程的能壘,從而加了快氣-固界面的氧交換反應動力學。

      審稿人認為,“BaO作為氧表面反應催化劑的概念對鈣鈦礦的應用具有重要意義。”該研究將為透氧膜材料以及電催化材料的優化設計提供科學基礎。(來源:中國科學報 韓揚眉)

      相關論文信息:https://doi.org/10.1126/sciadv.abn4072

       
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